Один из наиболее известных оккультистов XIX—XX века, основатель учения телемы, автор множества оккультных произведений, в том числе «Книги закона», главного священного текста телемы. При жизни Кроули был участником нескольких оккультных организаций, включая «Орден Золотой Зари», «Серебряную Звезду» и «Орден Храма Востока». К увлечениям Кроули относились шахматы, альпинизм, поэзия и астрология. Имя при рождении: Эдвард Александр Кроули. Родился 12 октября 1875 года в городе Лимингтон-Спа, графство Уорикшир, Англия. Отец — Эдвард Кроули, мать — Эмили Берт. Родители были членами секты «Плимутские братья». Ежедневное изучение Библии сопровождало всё детство Алистера. Однако после смерти отца все попытки матери укрепить Кроули в христианской вере только провоцировали его скептицизм. Постоянно бунтующее поведение доводило его мать до такой степени, что она в сердцах называла Алистера «Зверем 666» (из «Откровения Иоанна Богослова») — этим эпитетом Кроули впоследствии любил называть себя.
В 1895 году, после окончания школы, Кроули поступил в Кембриджский университет. Сперва он проявлял интерес к изучению «моральных наук» (философии, психологии и экономики), но затем, под влиянием учителя, переключился на изучение английской литературы. Годы обучения в университете были беззаботным временем для Кроули из-за крупного наследства, оставленного отцом.
В декабре 1896 года Кроули решил посвятить себя оккультизму и мистицизму. В следующем году он начал изучение книг по алхимии, мистике и магии. Короткая болезнь в 1897 году привела его к мыслям о смерти и «бесплодности человеческого существования», или, по крайней мере, о бессмысленности дипломатической карьеры, которую он ранее выбрал для себя.
В 1898 году он издал свою первую поэтическую книгу, ушёл из Кембриджского университета и познакомился с Джулианом Бейкером (братом D.A.), который представил Кроули Самуэлю Матерсу.
В 1898 году Кроули вступил в Герметический орден «Золотая Заря», где продолжил изучать мистицизм. Там он нажил двух влиятельных врагов: Уильяма Йейтса и Артура Уэйта. Кроули считал, что Уэйт — не более чем претенциозный зануда, и критиковал его произведения и редактирование других авторов. Друг Кроули и бывший член «Золотой Зари» Алан Беннет познакомил Кроули с идеями буддизма, в то время как Самуэль Матерс, действующий глава «Золотой Зари», обучал его западной магической традиции.
В фантастическом романе «Лунное Дитя» Кроули изобразит Матерса злодеем и чёрным магом под именем SRMD (аббревиатура магического девиза Матерса). Артур Уэйт будет нелицеприятно описан в этом же романе под именем «Артуэйт», в то время как Беннет появится в качестве наставника главного героя, мудреца Саймона Иффа.
Ещё до официального разрыва с Матерсом в 1904 году, Кроули разочаровывается в его способностях во время раскола «Золотой Зари» в 1900 году, или даже раньше. В том же году Кроули предпринял поездку в Мексику, где продолжил свои магические эксперименты в одиночестве.
В октябре 1901 года Кроули приступил к практикам Раджа-Йоги, а в 1902 году написал эссе «Берашит», в котором представил медитацию как «средство для достижения цели». Эссе описывает церемониальную магию как способ тренировки воли и постоянного направления мыслей на желаемый объект путём ритуала. В 1903 году в своём эссе «Наука и Материя» Кроули показал эмпирический подход к учению буддизма.
Магический эксперимент, проведённый Кроули в Каире, Египет, привёл его к основанию религиозного учения, известного как телема. Всё началось с того, что его жена, Роза, начала вести себя странным образом, что навело Кроули на мысль о том, что какая-то магическая сущность хочет вступить с ней в контакт. После общения с женой он выполнил магический ритуал воззвания к египетскому богу Хору, и достиг, по его словам, «серьёзного успеха». По словам Кроули, бог объявил ему о начале нового магического эона и о миссии Кроули как пророка этого эона. Роза, продолжая давать информацию, сообщила о времени, в которое следует ждать новых откровений. 8 апреля и два следующих дня точно в полдень Кроули слышал голос, диктующий слова текста, известного как Liber AL vel Legis, или Книга Закона. Голос назвал себя Айвасом, «слугой Хор-па-крата» (Хора), бога силы и огня, сына Исиды и Осириса.
Некоторые части книги представляли собой цифровой шифр, расшифровать который Кроули оказался не в состоянии. Догма телемы объясняет это предостережением в самой Книге Закона — говорящий предостерегал, что писец — Анкх-аф-на-хонсу (то есть сам Кроули) — никогда не сможет понять значение этого шифра.
В более поздних редакциях Книги Закона Кроули добавил в неё предостережение, запрещающее кому бы то ни было обсуждать или критиковать написанное. Это было сделано им с целью избежать возможной догматизации.
В 1904 году от брака с Розой у Кроули родилась дочь, которой он дал имя «Нуит Ма Ахатор Геката Сафо Джезабел Лилит Кроули». Ребёнок умер в возрасте двух с половиной лет, когда Кроули оставил её с Розой после поездки в Китай. Спустя некоторое время рождается вторая дочь, Лола Заза.
В 1906 году работает над тем, что сам называет «операцией Абрамелина». Под этим подразумевались магические операции, описанные в «Книге священной магии мудреца Абрамелина». События 1906 года ставят «книгу Абрамелина» на центральное место в магической системе Кроули. Сам он описывает главную цель «Великого Делания» мага, используя следующую цитату из книги Абрамелина: «Знание и Собеседование со священным Ангелом-Хранителем».
В 1907 в жизни Кроули происходят два серьёзных события: он основывает собственный орден «Серебряная звезда», и составляет «Свод священных книг Телемы».
В соответствии с рассказом Кроули, в 1912 году Теодор Ройсс прислал ему письменное обвинение в публикации тайн «Ордена Восточных Тамплиеров». Кроули отверг эти обвинения, ссылаясь на то, что он не достиг той степени посвящения, на которой эти секреты раскрываются. Последующее общение привело к открытию британского отделения «Ордена Восточных Тамплиеров», под названием Mysteria Mystica Maxima.
В 1920 году Кроули уехал в Чефалу на Сицилии и основал там свое "аббатство" телемы (греч. «воля»), которое в наше время назвали бы "коммуной". В нём, со своими немногочисленными последователями он предается беспорядочным половым связям, употреблению наркотиков и магии. В феврале в Чефалу умер ученик Кроули Рауль Лавдей (согласно одному из предположений, смерть произошла из-за отравления кошачьей кровью, чашу с которой якобы поднёс ему Кроули). Жена Лавдея, Бетти Мей, подняла в британской прессе («Sunday_Express» и др.) кампанию против Кроули. В апреле итальянская полиция приказала Кроули и его последователям покинуть Сицилию ("невзирая на петицию протеста против подобных действий властей, направленную синьору Муссолини и подписанную всеми выдающимися гражданами Чефалу").Кроули уехал в Тунис и закончил там «Исповедь».
В 1926-—1928 годах он совершает путешествия во Францию, Германию и Северную Африку.
В 1929 году Кроули был выслан из Франции. Он опубликовал свою книгу «Магия в теории и на практике». В Германии Кроули женился на никарагуанке Марии Феррари де Мирамар.
В 1937 году Кроули издал книгу «Равноденствие Богов», а в следующем году — «8 лекций по йоге».
В 1944 году выходит одна из самых знаменитых работ Кроули — Книга Тота, но сама колода «Таро Тота» была издана только в 1969 году вместе с переизданием книги.
В 1945 году Кроули переехал из Лондона в частный пансион «Незервуд» в Гастингсе, где закончил свою книгу «Магия без слёз».
1 декабря 1947 года Кроули скончался в пансионе «Незервуд» в Гастингсе. 5 декабря его тело было кремировано в Брайтоне. На похоронах, согласно его последней воле, были прочитаны избранные места из его «Книги Закона» и сочинённый им незадолго до смерти «Гимн Пану».
Остаток жизни Кроули провел скитаясь по недорогим гостиницам сначала в Лондоне, затем в Гастингсе. Там он занимался рассказами о своем учении, и поиском денег на жизнь. Ряд биографов и историков проводят мысль о его пристрастии к героину в то время. В тоже самое время он познакомился с Джеральдом Граднером, основателем Викки. Существует мнение, что основные книги виккан написал Кроули для Гарднера за деньги, но данное утверждение представляется сомнительным ряду исследователей.
Умер 1 декабря 1947 года в Великобритании.